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澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋課題組--石墨相氮化碳/摻雜石墨烯中界面電子轉(zhuǎn)移對電化學(xué) 二氧化碳還原的影響

發(fā)展有效的二氧化碳還原(CRR)電催化劑是迫切需要的,但影響其催化活性的因素也應(yīng)該被研究。這里,使用石墨相氮化碳(g-C3N4)調(diào)控界面電子轉(zhuǎn)移,以改善其CRR催化性能。全面介紹了一系列g-C3N4/石墨烯(雜原子摻雜:C3N4/XGXG = BGNGOGPGG)復(fù)合物的CRR性質(zhì),并通過計算方法來進(jìn)一步評估。在不同的摻雜情況時,可變吸附能和電子結(jié)構(gòu)被一一探究討論,表明更多界面電子轉(zhuǎn)移促使了更高的催化活性。C3N4/XG復(fù)合物在-0.28 V vs. RHE電位下顯示出最優(yōu)的CRR活性。該電位低于先前報道的金屬CRR電催化劑,表明C3N4/XG用于二氧化碳還原的可行性,以及電子轉(zhuǎn)移調(diào)制來提高CRR催化活性的適用性。

Figure 1. a不同雜化催化劑用于CO2還原生成CH4過程的自由能圖,(b-d)碳鍵合中間產(chǎn)物(分別是*COOH, *CO, *CHO)的最優(yōu)幾何結(jié)構(gòu)以及電子轉(zhuǎn)移過程。

Figure 2. C3N4/NG不同位點(diǎn)上CO2還原生成CH4的自由能圖,插圖顯示了C3N4/NGC1,C2,N位點(diǎn)。

Figure 3. *CHO,(b*CO,(c*H結(jié)合自由能*COOH結(jié)合自由能的線性比例關(guān)系。

Figure 4. CRR重要步驟(黑實(shí)線)和HER兩個重要步驟(紅實(shí)線)的極限電壓*COOH結(jié)合自由能的函數(shù)關(guān)系。

Figure 5.a電子轉(zhuǎn)移與*COOH結(jié)合自由能的關(guān)系,(bC3N4/G 和(cC3N4/NG中的界面電子轉(zhuǎn)移情況。

 

該研究工作由澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋課題組于2019發(fā)表在Small期刊上。原文Impact of Interfacial Electron Transfer on Electrochemical CO2 Reduction on Graphitic Carbon Nitride/Doped GrapheneDOI: 10.1002/smll.201804224

 
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