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大連理工大學(xué)張國權(quán)課題組--Mo2C/N摻雜石墨烯材料作為HER催化劑對垃圾滲濾液供入的微生物燃料電池-氨電解池耦合系統(tǒng)制氫
在這項工作中,我們報告了使用串聯(lián)堆疊的微生物燃料電池(MFCs)-氨電解電池(AEC)耦合系統(tǒng)與Mo2C/N摻雜石墨烯(Mo2C/N-rGO)納米復(fù)合材料作為析氫反應(yīng)(HER)催化劑,從富氨廢水中制氫的方法。在連續(xù)平行流動模式下,研究了Mo2C/N-rGO納米復(fù)合材料對HER的電催化活性,同時生物電和產(chǎn)氫性能以及該耦合系統(tǒng)的垃圾滲濾液處理。結(jié)果表明,當(dāng)串聯(lián)葡萄糖和銨鹽混合物時,四個串聯(lián)的空氣陰極MFCs的最高功率密度為536 mW m-2,同時通過向AEC單元持續(xù)提供生物電來實現(xiàn)氫氣產(chǎn)生速率約為59 mL g-1Mo2C/N-rGO h-1。當(dāng)基材轉(zhuǎn)移到實際的垃圾滲濾液(稀釋比為1:4)時,串聯(lián)堆疊的MFCs大約只能獲得143 mW m-2的最大輸出功率,但是它仍然實現(xiàn)了71%的NH4+-N去除效率和約42 mL g-1Mo2C/N-rGO h-1的氫氣產(chǎn)生率。該MFCs-AEC耦合生物電化學(xué)系統(tǒng)強調(diào)了其從真實垃圾填埋場滲濾液中產(chǎn)生氫氣的潛力,同時無需外部電力即可同時消耗化學(xué)需氧量和去除氨氮,從而實現(xiàn)了富氨廢水的資源和能源再利用。
 
Figure 1. Mo2C/N-rGO納米復(fù)合材料的合成過程
 

Figure 2. 堆疊式MFCs-AEC耦合系統(tǒng)的配置(MFCs是具有并行流動模式液壓路徑的串聯(lián)連接);橙色和藍色虛線框代表AEC單元和空氣陰極MFC的結(jié)構(gòu)。
 

Figure 3. (a)N-rGO的SEM圖像;(b-d)Mo2C/N-rGO納米復(fù)合材料的SEM、TEM圖像和XRD圖譜;(a)和(c)中的插圖是對應(yīng)的HRTEM圖像;(b)中的是放大的SEM圖像;(e)和(f)Mo2C/N-rGO納米復(fù)合材料的高分辨率N 1s和Mo 3d區(qū)域的XPS光譜,(e)的插圖顯示了N摻雜的結(jié)構(gòu)。
 

Figure 4. 不同的負載型Mo2C納米復(fù)合材料在1.0 M KOH中的電催化HER活性:(a)10 mV/s的電壓掃描速率記錄的LSV;(b)Tafel圖;(c)對HER,400 mV下記錄的EIS奈奎斯特曲線和對應(yīng)的等效電路圖。
 
  
Figure 5. (a-e)單個MFC單元和堆疊MFCs的極化和功率密度曲線分別作為電流密度的函數(shù);(f)串聯(lián)堆疊的MFCs以1000 U的外部電阻輸出的電壓。
 

Figure 6. (a)堆疊式MFCs-AEC耦合系統(tǒng)中AEC的外加電壓、陽極和陰極電勢;(b)堆疊式MFCs-AEC耦合系統(tǒng)中的氣體累積量和生產(chǎn)率;(c)AEC單元的陰極電流效率和能力消耗。
 

Figure 7. (a)實際稀釋率1:9、1:4和1:2的實際垃圾填埋場滲濾液進料的MFC 1的電壓輸出;(b-e)MFC 1以及串聯(lián)堆疊的MFC的極化和功率密度曲線;(f)用1:4稀釋垃圾填埋場滲濾液給串聯(lián)MFCs堆提供1000 U的外部電阻輸出的電壓;(g)堆疊式MFCs-AEC耦合系統(tǒng)的MFCs輸出電壓,AEC施加的電壓和電流五個周期的長期運行曲線。
 
       相關(guān)研究成果于2019年由大連理工大學(xué)Guoquan Zhang課題組,發(fā)表在Electrochimica Acta(https://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.01.055)上。原文:Hydrogen production from microbial fuel cells-ammonia electrolysis cell coupled system fed with landfill leachate using Mo2C/N-doped graphene nanocomposite as HER catalyst。
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