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香港科技大學Zhengtang Luo課題組--合理設計石墨烯支持的單原子催化劑用于析氫反應

對于設計用于析氫反應(HER)的高效電催化劑,尚不清楚不昂貴的過渡金屬作為單原子催化劑(SACs)的選擇。本文中,報道了活性與催化劑電子結構的相關性,以通過結合密度泛函理論計算和電化學測量來闡明負載在氮摻雜石墨烯上的一系列過渡金屬作為SACs用于HER的反應性起源。只有極少數對HER表現出良好的催化活性,因為SACs的過渡金屬(例如,CoCrFeRhV)的吉布斯自由能在–0.200.30 eV的范圍內變化,其中Co-SAC0.13 eV時具有最高的電化學活性。電子結構研究表明,活性價dz2軌道的能量狀態及其產生的反鍵狀態決定了HER的催化活性。在Co-SAC的情況下,反鍵態軌道既不完全為空也不完全填充,這是其理想的氫吸附能的主要原因。此外,電化學測量表明,Co-SAC具有比Ni-SACW-SAC更好的析氫活性,從而證實了理論計算。這項系統的研究對高效SACs用于HER的設計提供了基本的了解。

Figure 1. 提出的單原子催化劑模型及其對氫吸附反應的吉布斯自由能計算:a)在金屬官能化的N摻雜石墨烯中氫吸附的非金屬位點b)每個位點氫吸附反應的吉布斯自由能(ΔGH*c)與石墨烯片中的四個氮原子配位的金屬活性位點;d)一系列過渡金屬用作單原子催化劑氫吸附反應的吉布斯自由能(ΔGH*)圖。


 

Figure 2. 單原子催化劑的電子結構及其活性關系:a)催化劑活性位與氫的軌道雜交方案(σ=鍵,σ*=反鍵態軌道)bCo-SAC氫相互作用前后3d雜化軌道的預計DOScCo-SAC3dz2活躍軌道(Ep,向上旋轉和向下旋轉)的PDOS與氫相互作用產生σσ*軌道d)吉布斯自由能(ΔGH*)與反鍵態,費米能級上的Eσ*之間的相關性源自單原子催化劑的活性價dz2軌道與氫原子的相互作用。

 

Figure 3. 單原子催化劑的電荷轉移和化學組成:a)反應期間從Ta-SAC到氫的電荷轉移b)電荷轉移與HER活性(吉布斯自由能)之間的關系cCoNiW單原子催化劑與氮摻雜石墨烯(NG)的XPS光譜d)鈷單原子(Co-SACN 1s反褶積光譜。

 

 

Figure 4. STEM和電化學表征aADF-STEM圖像表明孤立的鎢單原子均勻分布在整個石墨烯表面b–dW-SACCo-SACNi-SAC在更高放大倍數下的STEM圖像e)在0.5 M H2SO410 mV/s的掃描速率下對HER的線性掃描伏安曲線f)相應Tafel圖。

 

相關研究成果于2019年由香港科技大學Zhengtang Luo課題組,發表在Adv. Energy Mater.DOI: 10.1002/aenm.201803689)上。原文:Rational Design of Graphene-Supported Single Atom Catalysts for Hydrogen Evolution Reaction

 
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