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山西大學Jingjing Tan課題組--在室溫下雙金屬RuPd/石墨烯催化劑上進行5-羥甲基糠醛的完全水加氫
在室溫(20°C)下,RuPd/石墨烯(RGO)雙金屬催化劑上進行5-羥甲基糠醛(HMF)的水加氫。與相應的單金屬Ru/RGO和Pd/RGO催化劑相比,Pd和Ru的組合對于將HMF完全氫化為2,5-二羥甲基四氫呋喃(DHMTHF)具有最佳的催化性能。DHMTHF的收率在RuPd/RGO催化劑上達到92.9%,而在單金屬Ru/RGO和Pd/RGO催化劑上分別達到6.0%和4.1%。高分辨率TEM(HRTEM)、大角度環形暗場STEM(HAADF-STEM)和H2-TPR確定了RuPd/RGO催化劑中RuPd合金的形成。XPS證明了Ru與Pd之間的強相互作用導致Ruδ--Pdδ+對的形成。DFT計算表明,電子反饋是從HMF的呋喃環和中間產物2,5-二羥甲基呋喃(DHMF)到Ruδ--Pdδ+對中缺乏電子的Pdδ+物種。因此,RuPd/RGO催化劑將HMF加氫成DHMTHF的效率高是由于Ruδ--Pdδ+對與HMF分子之間的電子轉移環,即電子從Ruδ-轉移至HMF的C=O和來自HMF的呋喃環中C=C鍵的電子反饋到Ruδ--Pdδ+對中缺電子的Pdδ+物種。
 
Figure 1. 不同催化劑上HMF加氫制DHMTHF。

 
Figure 2. (a,c,e)單金屬2Pd/RGO催化劑和(b,d,f)1Ru1Pd/RGO催化劑的HRTEM和粒度分布直方圖。

 
Figure 3. RuPd/RGO催化劑中Ru/(Ru+Pd)質量比對DHMTHF和DHMF選擇性的影響。

 
Figure 4. HMF在(a)2Ru/RGO、(b)1Ru1Pd/RGO和(c)2Pd/RGO上的吸附和活化。

 
Figure 5. 反應時間對HMF加氫的影響:反應條件:0.3 g HMF,9.7 g水,20°C,1.0 MPa H2,60 mg 1Ru1Pd/RGO催化劑。
 

Figure 6. HMF加氫催化劑的穩定性;反應條件:0.3 g HMF,9.7 g水,20°C,t = 8 h,1.0 MPa H2,60 mg 1Ru1Pd/RGO催化劑。
       相關研究成果于2019年由山西大學Jingjing Tan課題組,發表在ACS Sustainable Chem. Eng.(DOI: 10.1021/acssuschemeng.9b01327)上。原文:Complete Aqueous Hydrogenation of 5?Hydroxymethylfurfural at Room Temperature over B
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