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復旦大學夏廣林和余學斌課題組--石墨烯定制的分子鍵具有增加的氫和鋰儲存性能
        NaAlH4作為氫和鋰儲存材料的實際應用引起了人們的廣泛關注。然而,用于破壞NaAlH4的Al-H鍵的高能壘仍然是一個關鍵挑戰。在這里,我們報告石墨烯可以作為一個有效的平臺,通過其有利的分子相互作用來定制NaAlH4的金屬-氫鍵。理論和實驗結果證實,石墨烯能夠弱化NaAlH4中的Al-H鍵,以促進Al-H鍵的斷裂和重組,從而達到增強的氫和鋰儲存性能。此外,由于這種有利的相互作用,通過容易的溶劑蒸發誘導沉積方法和可調節的負載和分布,開發了由均勻的NaAlH4納米顆粒組成的穩健納米結構,其平均尺寸為~12 nm,包封在石墨烯納米片中。石墨烯和NaAlH4之間有利的分子相互作用的協同效應和粒徑的顯著降低顯著提高了NaAlH4的氫和鋰儲存性能。該方法為定制金屬氫化物的分子鍵提供了新的途徑,以用于各種領域的新應用。

Figure 1. (a)SAH@G-50合成的示意圖;(b)石墨烯上NaAlH4和(c)石墨烯上(NaAlH4)6電子密度的等值面。


Figure 2. SAH@G-50的(a,b)FE-SEM圖像、(c)TEM圖像和(d,e,f)STEM圖像;(g)元素映射,相應(h)Na、(i)Al和(j)C的元素映射圖;以及(k)SAH@G-50復合物的EDX光譜圖。



Figure 3. 與原始NaAlH4和石墨烯相比較,所制備的SAH@G-50的(a)PXRD圖和(b)FTIR光譜圖;(c)有和(d)沒有石墨烯的存在,從NaAlH4中除去氫所需的能量。


Figure 4. 與塊狀NaAlH4、NaAlH4和石墨烯(NaAlH4/G)的球磨復合物相比,制備的SAH@G-50的(a)質譜和(b)熱重分析曲線;(c)與NaAlH4、球磨的NaAlH4/G復合材料相比,在不同溫度下SAH@G-50的等溫脫氫;(d)在160℃下,SAH@G-50脫氫40分鐘后和球磨過的NaAlH4/G復合物脫氫100分鐘后的XRD圖譜。


Figure 5. (a)在160℃下,與球磨的NaAlH4/G復合材料相比,SAH@G-50的可逆脫氫;(b)與球磨的NaAlH4/G復合材料相比,所制備的SAH@G-50的循環容量;(c)160℃下,氫化20個循環后的SAH@G-50和氫化3個循環后的球磨NaAlH4/G復合材料的XRD圖譜;20個氫儲存循環后SAH@G-50的(d)FE-SEM和(e)STEM圖像。


Figure 6. (a)SAH@G-50和(b)塊狀NaAlH4電極前3個循環的代表性CV曲線,掃描速率為0.1 mV/s;(c)在100 mA/g和500 mA/g的電流密度下,比較SAH@G-50與塊狀NaAlH4的比容量;(d)SAH@G-50電極的倍率性能,塊狀NaAlH4電極用于比較。
        相關研究成果于2019年由復旦大學夏廣林和余學斌課題組,發表在Energy Storage Materials(2019, 17, 178–185)上。原文:Graphene-tailored molecular bonds for advanced hydrogen and lithium storage performance。



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