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華南理工大學的李映偉課題組--KCl-輔助合成N摻雜碳納米管中空多面體作為有效的雙功能氧催化劑
制備穩定且低成本的高活性雙功能電催化劑同時用于析氧反應(OER)和氧還原反應(ORR)對再生燃料電池和金屬-空氣電池至關重要,但仍存在較大挑戰。這里,首次報道了一個簡單的KCl-輔助熱解策略,以ZIF-67為前驅體制備得Co納米顆粒嵌入N摻雜碳納米管中空多面體(NCNHP)雜化結構。 引入KCl促進了ZIF-67的分解和碳納米管(CNTs)的原位形成。最佳的樣品NCNHP-1-500(有CNT組裝的分級結構和豐富的Co-Nx活性位點)表現出優異的OER活性,電流密度為10 mA cm-2時,僅需過電位310 mV。 NCNHP-1-500還表現出較好的ORR活性,半波電位達0.828 V vs. RHE,該性能可與商業Pt/C(20wt%Pt)相媲美,此外還顯示出優異的甲醇耐受性和穩定性。 所提出的KCl-輔助熱解策略可能為構建高效的新型雙功能OER和ORR雜化電催化劑提高新思路。

Figure 1. 合成NCNHP-r-T的原理示意圖。


Figure 2. NCNHP-1-500樣品的表征。(a)SEM圖,(b)TEM圖,(c)CNTs的放大倍數TEM圖,(d)CNTs的HRTEM圖,(e)Co納米顆粒封裝在CNTs頂端的HRTEM圖,(f)HAADF-STEM和EDS圖。



Figure 3. NCNHP-1-500的高分辨率XPS譜:(a)Co 2p,(b)C 1s,(c)N 1s和(d)不同催化劑中吡啶型N,吡咯型N,石墨N,和Co-Nx的原子含量比較。


Figure 4.(a)測試OER的LSV曲線,(b)Tafel斜率,(c)電化學活性表面積,(d)循環1000圈CV前后的LSV曲線比較,電解液為1 M KOH,圖(d)中的插圖為固定電壓下的i-t曲線。


Figure 5. (a)測試ORR的LSV曲線,(b)半波電位和極限擴散電流比較,(c)NCNHP-1-500和商業Pt/C的i-t曲線,插圖為加入10 mL甲醇時的計時電流響應,測試時轉速為1600 rpm,(d)NCNHP-1-500和商業Pt/C的H2O2產率和電子轉移數目。
      該研究工作由華南理工大學的李映偉課題組于2019年發表在J. Mater. Chem. A期刊上。原文:A KCl-assisted pyrolysis strategy to fabricate nitrogen-doped carbon nanotube hollow polyhedra for efficient bifunctional oxygen electrocatalysts(DOI: 10.1039/c9ta07481c)

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